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內(nèi)容編輯近日，復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系唐幸福副教授環(huán)境催化課題組的胡萍萍和黃志偉等人，在單原子銀催化劑的基礎(chǔ)上，成功地解析了金屬-載體相互作用的本質(zhì)，構(gòu)建了金屬單原子活性位的電子態(tài)結(jié)構(gòu)和催化活性之間的構(gòu)效關(guān)系，從原子電子態(tài)深層次地解決了一些關(guān)鍵的環(huán)境催化問題,在催化控制技術(shù)領(lǐng)域取得了較有意義的新突破。據(jù)悉，該項(xiàng)研究成果近期已作為內(nèi)封面文章在國際知名學(xué)術(shù)雜志Angew. Chem. Int. Ed.（德國《應(yīng)用化學(xué)》，影響因子13.734）上在線發(fā)表。
來源：復(fù)旦大學(xué)
新聞中心訊 去年冬天以來，全國出現(xiàn)了大范圍霧霾天氣，覆蓋超過七分之一的國土面積，空氣污染問題再次引發(fā)廣泛關(guān)注，從源頭上控制大氣污染物的排放成為國內(nèi)外科學(xué)家治霾的共識(shí)。其中，以催化劑為核心的催化控制技術(shù)則成為研究的重中之重。
近日，復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系唐幸福副教授環(huán)境催化課題組的胡萍萍和黃志偉等人，在單原子銀催化劑的基礎(chǔ)上，成功地解析了金屬-載體相互作用的本質(zhì)，構(gòu)建了金屬單原子活性位的電子態(tài)結(jié)構(gòu)和催化活性之間的構(gòu)效關(guān)系，從原子電子態(tài)深層次地解決了一些關(guān)鍵的環(huán)境催化問題,在催化控制技術(shù)領(lǐng)域取得了較有意義的新突破。據(jù)悉，該項(xiàng)研究成果近期已作為內(nèi)封面文章在國際知名學(xué)術(shù)雜志Angew. Chem. Int. Ed.（德國《應(yīng)用化學(xué)》，影響因子13.734）上在線發(fā)表。
眾所周知，揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）不僅對(duì)人體健康造成威脅，而且是大氣二次污染物可吸入微細(xì)粒子（PM2.5）和臭氧（O3）形成的重要前體物。近年來，我國揮發(fā)性有機(jī)物排放量持續(xù)增加，大氣中的PM2.5和O3濃度居高不下，由此引發(fā)的空氣污染對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康造成了巨大危害。
為了減少灰霾天氣的發(fā)生，改善區(qū)域空氣質(zhì)量，必須從源頭上控制作為PM2.5等大氣二次污染物的前體物揮發(fā)性有機(jī)物的排放。在眾多的揮發(fā)性有機(jī)物排放控制技術(shù)中，高效環(huán)保無副作用的催化控制技術(shù)得到了大家的廣泛關(guān)注，而催化劑作為催化控制技術(shù)的核心，更是成為了研究的重中之重。
作為非均相催化領(lǐng)域的一個(gè)重大研究課題，強(qiáng)金屬-載體相互作用（Strong-Metal-Support Interactions, SMSI）自1978年被Tauser等人提出之后，眾多的科學(xué)家都為揭示SMSI的本質(zhì)付出了巨大的努力。但金屬顆粒的量子化納米尺寸效應(yīng)和幾何結(jié)構(gòu)敏感的電子效應(yīng)，使得納米顆粒不同表面原子的電子態(tài)分布不均，多年來人們只能統(tǒng)計(jì)地、表觀地對(duì)SMSI進(jìn)行認(rèn)識(shí)和理解。解決這一難題的關(guān)鍵是合成具有均一的、電子態(tài)可控的單活性位催化劑。
復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系唐幸福課題組在2012年突破傳統(tǒng)思維，選用合適的催化劑載體，采用“反Ostwald合成法”，在溫和的條件下實(shí)現(xiàn)銀顆?！y團(tuán)簇→銀單原子的變化過程，研制出了單原子銀催化劑，其不僅能夠高效地催化甲醛氧化反應(yīng)，同時(shí)有效地消除了金屬顆粒的納米效應(yīng)和幾何結(jié)構(gòu)效應(yīng)，為研究本征金屬-載體相互作用（Intrinsic Metal-Support Interactions, IMSI）創(chuàng)造了極佳的條件。
在此基礎(chǔ)上，唐幸福帶領(lǐng)他的團(tuán)隊(duì)與國內(nèi)外的實(shí)驗(yàn)室建立合作，繼續(xù)深入挖掘，采用多種先進(jìn)測試手段，最終構(gòu)建出金屬單原子活性位的電子態(tài)結(jié)構(gòu)和催化活性之間的構(gòu)效關(guān)系，揭示了IMSI的本質(zhì)，也從原子電子態(tài)層面解決了一些關(guān)鍵的環(huán)境催化問題。
唐幸福課題組所研制的單原子銀催化劑用于低溫高效去除甲醛，相較于傳統(tǒng)去除甲醛的方法，具有不可比擬的優(yōu)勢(shì)。此項(xiàng)成果對(duì)于揮發(fā)性有機(jī)物的源頭治理產(chǎn)生了積極影響。因此，基于單原子銀催化劑所揭示的IMSI本質(zhì)，不僅僅對(duì)環(huán)境催化領(lǐng)域有著較大的科學(xué)理論價(jià)值，同時(shí)也對(duì)以原子經(jīng)濟(jì)型環(huán)保催化劑為代表的催化控制技術(shù)的完善與發(fā)展具有一定的實(shí)際指導(dǎo)意義。
Angew. Chem. Int. Ed.雜志的高級(jí)審稿專家對(duì)此項(xiàng)成果給予了較高的評(píng)價(jià)，他們認(rèn)為：該項(xiàng)研究成果非常重要，一個(gè)重要貢獻(xiàn)是從實(shí)驗(yàn)上解決了金屬-載體相互作用的本質(zhì)這一艱巨的科學(xué)難題，并決定作為內(nèi)封面文章亮點(diǎn)發(fā)表。